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美国能源部研究人员研究了一种分解神经无害毒剂

2019/4/24编辑:Ma Liang 人气:3008

【导读】包括美国能源部(DOE)布鲁克海文国家实验室研究人员在内的一组科学家研究了一种分解神经毒剂,消除其有害和致命影响的催化剂。该研究于4月19日星期五在Journal of Physical Chemistry Letters上发表。

“我们的工作是保护士兵和平民不受化学战剂(CWAs)影响的持续多部门努力的一部分,”在布鲁克海文实验室和石溪大学联合任命的物理学家阿纳托利·弗伦克尔说道,他是该报的第一作者。“这项研究要求我们在很小的范围内理解分子相互作用,并开发能够观察这些相互作用的特殊表征方法。这是一组非常复杂的问题,也会产生非常直接的社会影响。”

寻找最佳的去污方法

自第一次世界大战首次使用CWA以来,科学家们一直在测试多种减轻其毒性作用的方法。最常见的方法之一是过滤 - 使用吸收性材料,如海绵,可以防止化学物质扩散。

“过滤方法的有用性是有限的,因为一旦过滤器达到其容量,就需要进行再生,去除或更换,”Frenkel说。“我们认为更好的方法是用催化剂分解CWA,使化学品无害,同时重新使用催化剂。”

为了更深入地研究这种方法,研究团队专注于沙林的去污,沙林是一种阻止肌肉收缩和放松的神经毒剂。沙林抑制体内一种重要的酶,它在向肌肉传递神经元信号中起着关键作用。如果这些信号受到损害,肌肉就会保持收缩状态,因为关键肌肉(如心脏)无法移动,因此会变得致命。

“我们的重点是开发智能空气过滤器,在分子甚至到达个体之前消灭沙林,”弗吉尼亚理工大学科学家约翰莫里斯说,他组建了研究团队。“积极分解空气中毒素的新催化剂将用于保护士兵和平民免受化学战的破坏性影响。”

为了使分解方法有效,研究人员需要确定一种能够有效分解沙林的催化剂,还需要能够长寿的催化剂 - 一种不会过快抑制或产生阻碍活性位点和反应的反应产物的催化剂。催化剂无效。

在之前的研究中,化学家们发现了一组叫做多金属氧酸盐(POMs)的物质,可以作为分解神经毒剂的良好候选物。现在,Frenkel和他的团队测试了一种由埃默里大学的团队成员准备的独特材料,该材料具有将两个POM分子连接在一起的锆原子。

“为了确定催化剂的工作原理,你必须找到它的活性位点,”Frenkel说。“我们假设孤立的锆原子是这种催化剂的活性位点。为了测试这种理论,我们不仅通过一种方法分析了这种材料,而且通过许多表征技术 - 一种多模式方法,使我们能够从中分离出活性分子。那些在反应中没有变化的东西。“

此外,他们的实验是在发现沙林的现实条件下进行的 - 气相。先前对用于CWA净化的POM催化剂的研究仅在液相中进行。

所有实验均使用无害沙林气体模拟物进行。“重要的是要认识到神经毒气等有害物质在传统的研究设施中不易研究,例如布鲁克海文实验室,”弗伦克尔说。“因此,在CWA净化研究领域,科学家们不会使用真正的神经毒剂,而是使用能模拟其活动而不会造成伤害的模拟物。”

为证实他们的模拟物的表现方式与沙林相同,研究小组的实验在美国陆军的CCDC化学生物中心(CBC)在阿伯丁试验场用实际的沙林重复进行。

“将我们的测量结果与在相同环境条件下进行药剂测试的能力相结合,使我们能够验证模拟工作,并充分了解POM如何吸附化学战剂并与其作出反应,”该论文的共同作者Wesley Gordon说。

从多模态方法研究催化剂

对于布鲁克海文的第一项研究,研究人员进行了X射线光电子能谱(XPS) - 一种利用超亮X射线测量样品元素组成的研究技术。

“XPS是一种对光电子的动能敏感的技术,当光子被超亮X射线照射时会从材料中排出,”Frenkel说。“利用这种技术,我们观察到分子中锆原子的电荷状态发生了变化,这告诉我们催化剂中的锆与神经毒剂发生反应。”

从那里开始,该团队比较了其他几种技术的数据,这些技术在Brookhaven的国家同步加速器光源II(NSLS-II)和SLAC国家加速器实验室的斯坦福同步辐射光源(SSRL) - 两个DOE科学用户设施办公室完成。

“在NSLS-II中,我们使用一种称为原位X射线衍射的技术来揭示原子结构中的长程有序或无序,”NSLS-II X射线粉末衍射(XPD)光束线的光束线科学家Sanjit Ghose说。 ,进行研究的地方。“比较衍射图清楚地显示了锆-POM晶格的无序化与模拟分子的吸附。”

在SSRL,使用称为X射线吸收精细结构光谱的技术来识别在化学反应的不同阶段的锆周围的局部原子环境的变化。

理论完成了这个难题

在将他们的实验技术结果相关联之后,科学家们发现了令人惊讶的事情。“通常,催化剂是一种保持稳定的刚性结构,”Frenkel说。“最初,这种催化剂是一种二聚体 - 两个由两个桥接键连接起来的大分子。它看起来像一个有两个轮子的自行车和一个连接它们的框架。我们通过所有这些技术观察催化剂后所了解的是自行车破了进入两个“轮子”,“框架”被切断。“

使用该催化剂的计算机模型,该团队在弗吉尼亚理工大学和埃默里大学的计算化学家确定结构变化将锆原子暴露于沙林,并且发现沙林 - 锆相互作用是造成神经毒剂分解的原因。

“打破二聚体的过程相当于激活催化剂,”Frenkel说。在下一阶段的研究中,该团队将利用其结果来设计和优化具有隔离锆位点的催化剂,基于其他多孔材料,这些材料具有增强的分解CWA活性。

这项研究得到了美国陆军研究实验室,美国陆军研究办公室,国防威胁降低机构和国家科学基金会的支持。NSLS-II和SSRL的运营得到美国能源部科学办公室的支持。Brookhaven的实验室指导研究和开发计划提供了额外的支持。

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(来源: 生物帮 )

标签:催化剂,X射线衍射,仪器

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